近日，永利官网碳中和新能源光电团队田成祥老师在锂硫电池领域取得了阶段性进展。相关研究成果以杭州电子科技大学为第一单位，发表在TOP期刊《Small》(影响因子13.3)，题目为“Two-Step Catalytic Against Polysulfide Shuttling to Enhance Redox Conversion for Advanced Lithium–Sulfur Batteries”，论文第一作者为青年教师田成祥。
锂电池在便携式电子设备、电动汽车和电网的大规模存储中具有很高的应用潜力。作为最有前途的锂电池技术之一，锂硫电池因其极高的理论比容量（1675 mAh g−1）和能量密度（2675 wh kg−1）而受到广泛关注。同时，硫主要来源于石油炼制，储量丰富，性价比高，无毒，环保。然而，锂硫电池，尤其是高硫载量条件下，存在电导率低、体积膨胀大以及多硫化物的穿梭效应等问题，使其在实际应用和商业化过程中存在诸多障碍。
设计高效的催化剂材料可以有效解决这些问题，因此我们制备了MoSe2/MoP异质结和氮掺杂碳泡沫负载MoSe2 (NCF@MoSe2) 夹层材料。在充放电过程中，多硫化物不仅可以被异质结吸附和催化，而且在穿过夹层时可以进一步催化转化，因此这种两步催化转化策略可以有效地将可溶性多硫化物限制在正极侧。此外，夹层材料在充放电过程中更有利于电子转移、锂离子扩散和电解质渗透，可以有效改善催化剂与多硫化物的界面接触，以及化学吸附和催化作用。商业化的隔膜、夹层材料和两步催化策略组装的电池如图1所示，这可以更为直观的说明两步催化策略的优势。
图1 商业化隔膜（a），夹层材料（b）和两步催化策略（c）组装电池对抑制多硫化物穿梭能力的示意图。
利用理论计算和原位拉曼光谱可以阐明多硫化物的快速锚定扩散转变和催化剂材料对穿梭效应的抑制。同时，为了更直观地解释充放电过程中是否存在穿梭效应，深入研究了两步催化策略组装电池在放电过程中原位拉曼光谱。如图2所示，多硫化物的峰在整个放电过程中都没有观察到，这表明了两步策略有效地抑制了穿梭效应。
图2 NCF@MoSe2-MoP电极的（a）原位拉曼光谱和（b）不同放电电压的拉曼光谱，红色曲线表示电池的放电过程。
两步催化策略组装的电池在0.5 C条件下200次循环后表现出983 mAh g−1的高可逆容量，在5 C下表现出889 mAh g–1的高倍率容量，如图3所示。MoSe2/MoP异质结构和两步催化转化策略使其成为研究更先进锂硫电池的有效途径。这项工作也充分表明，异质结材料可以扩展到其它领域，这有助于开发用于快速动力学和长循环寿命的锂硫电池，也为高能量密度锂硫电池的应用提供理论和技术支撑。
图3 NCF@MoSe2，MoSe2/MoP和NCF@MoSe2-MoP电极的（a）循环性能和（b）倍率性能。
论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202306928